【摘要】：恶性肿瘤对人类生命健康有重大威胁，已经成为重要的公共卫生问题。如果能在早期确诊，前列腺癌是可以治愈的，因此早期检测具有至关重要的意义。近年来前列腺癌标志物研究发展迅速，前列腺癌的早期诊断率不断提高。现有PSA检查联合直肠指诊是前列腺癌早期诊断的主要手段，但不能满足床边诊断的需求。因而急需研究一款简单并可用于前列腺癌快速、自动化筛查的护理点诊断平台。电化学平台可以满足这些要求，但传统电极的灵敏度很低，同时微电极载流能力很低。


本课题为克服这些缺点，通过模拟研究了微阵列工作电极的设计参数，然后通过3D打印技术制备了阵列工作电极，最后检测了3D电极的电化学性能并用于肌氨酸的检测。本文简析了阵列电极的制备以及癌症标记物电化学传感器分析的国内外研究现状和进展。采用Comsol Multiphysics 5.3a多物理场模拟软件建立了阵列工作电极模型，系统研究了独立的微柱及其半径、长度和间距对3D阵列工作电极(3D-printed array of working electrodes)循环伏安行为和电流密度的影响，并对微流控芯片的高度进行了设计。


循环伏安结果表明:微柱之间独立，工作电极表面扩散形式由平面扩散转变为柱侧面径向扩散和顶部球面扩散;微柱的半径越小，径向非线性扩散越好;微柱的高度越低，球面非线性扩散越好;微柱间距离大于临界间距，能够减小扩散层重合导致的屏蔽效应。本文通过模拟，确定了3D打印阵列电极的最佳参数:R=1μm，d=70μm，h=100μm，微柱独立及h=200μm，微柱连续。通过3D打印制备出了阵列工作电极并对其进行了表征，构建了基于Nafion膜和酶修饰的阵列电极，并对癌症标记物肌氨酸进行了检测。通过3D打印机打印光敏树脂构建3D阵列工作电极结构，然后通过磁控溅射(PVD)技术在结构表面溅射金层以实现导电。


电极制备完成后，采用SEM对3D打印阵列工作电极的形貌进行了表征，结果表明表面金层连续。在H2SO4溶液和K3Fe(CN)6/KCl溶液中对3D打印阵列工作电极进行电化学表征。此作利用电极对肌氨酸进行了检测，检测时间为10 s，线性范围为0.1μM～1μM。初步结果表明:微柱独立情况下，阵列电极由更高的灵敏度。本文对利用3D微型传感器进行癌症标记物的快速检测有重要的指导意义。