摘要：以3种粉煤灰为原材料，制备了粉煤灰基载氧沸石，通过构建原位沉积物柱试验体系，探究了覆盖厚度为0.5，1.0和2.0cm的粉煤灰基载氧沸石对沉积物-水剖面氮的去除效果与机制。结果表明，粉煤灰基载氧沸石能通过吸附和释氧作用降低沉积物-水体系中的氮含量，并控制沉积物中氮的释放，改善效果与材料覆盖厚度正相关.覆盖25d后，0.5，1.0，2.0cm覆盖厚度处理组中沉积物-水界面处的溶解氧浓度分别为1.79，3.69，6.26mg/L，上覆水中总氮的去除率分别为22.77%､30.37%和39.10%，沉积物中氨氮释放通量相较于对照组分别削减了31.4%､47.00%和50.47%。此外，粉煤灰基载氧沸石提高了沉积物表层中参与硝化和反硝化作用的微生物丰度，并增加了硝化功能基因(amoA)，反硝化功能基因(narG､napA､nirS和nirK)和好氧反硝化基因(napA)的丰度，表明在表面沉积物中发生了耦合的有氧-缺氧反硝化过程.研究结果有望为粉煤灰的资源化利用和水体内源污染治理提供新的视角。

目前，在外源污染得到良好控制的情况下，沉积物内源污染造成的氮释放仍然是水生态系统中氮污染的重要来源.沉积物主要通过两种途径释放氮:第一种途径是自由扩散过程，即附着在沉积物颗粒物上的氮先释放到间隙水中，再通过沉积物-水界面的浓度梯度或外力扰动，被扩散到上覆水中;第二途径是再悬浮过程，即在外界干扰下，沉积物中含有或者吸附有氮的颗粒物质再悬浮到上覆水中。


自由扩散过程主要受溶解氧、pH值和温度等环境因子的影响，其中溶解氧是影响沉积物氮释放的一个重要因素，相关研究表明随着水体中溶解氧含量的增大，沉积物中氮的释放通量将显著下降.溶解氧含量主要通过调控微生物的氮转化过程来影响沉积物中氮的释放.在厌氧条件下，硝化作用受到抑制，同时氨的同化作用相对于好氧条件也较弱，因此氨氮是从厌氧沉积物中最先释放的化合物之一.同时在厌氧条件下，由于异化硝酸盐还原为氨，沉积物体系内保留了生物可利用的氮，进而易导致富营养化.而在好氧环境下，由于硝化作用的存在，沉积物中的硝酸盐氮释放量会增加，氨的释放量会减少。


在内源污染的原位处理技术中，原位覆盖因具有比底泥疏浚更低的成本被广泛应用.原位覆盖技术是通过在受污染的沉积物上覆盖一层或多层材料，实现水体和受污染沉积物的物理隔离，并利用覆盖材料和污染物之间的吸附和降解等作用，减少沉积物中的营养盐､重金属和难降解有机物等污染物向水体的迁移.在覆盖材料的选择上，较为传统的方法是采用干净的砂石进行原位覆盖，但近年来，活性炭、焦炭、有机黏土、含钙矿石、沸石等材料逐渐被用于原位覆盖并且取得了良好的水质改善效果.然而覆盖技术主要是通过物理隔绝､吸附等作用减少沉积物中污染的释放，并未将污染物从沉积物和水体中彻底移除，因此在覆盖层遭到破坏时仍存在污染物释放到水体的风险.同时，覆盖材料在环境条件改变时也有发生解吸的风险.因此，还需进一步研发低成本、高效率且具有生态安全的覆盖材料。


粉煤灰作为火力发电厂燃煤的副产品，其综合利用率平均水平仅为16%~25%。粉煤灰的不当处置可能会导致水和土壤的污染，进而造成环境危害。


在粉煤灰资源化过程中，研究者发现粉煤灰的化学组分与一些天然沸石前体的成分相似，进而将其制备成了各种类型的沸石，即粉煤灰基沸石，并应用于各类环境治理中.随着内源污染的加重，粉煤灰及由其制备而成的沸石逐渐应用于沉积物修复，发现其能有效去除上覆水与沉积物中的污染物与营养盐.例如粉煤灰可降低了上覆水中多环芳烃的浓度，或是通过覆盖和吸附作用去除富营养化湖泊沉积物中84.4%的磷酸盐.此外Zou等进一步采用NaOH浸泡、CaO高温煅烧与10%水泥复合的方法对粉煤灰进行了改性，发现改性粉煤灰覆盖22d后对受污染河流沉积物中氨氮､总氮和总磷的去除率可分别达到90.91%､75.06%和90.63%。


尽管粉煤灰基沸石作为覆盖材料在内源污染去除中已有较多应用，但现阶段相关研究主要集中在对材料的改性以及对水质的改善效果上，缺少对沉积物-水剖面氮削减过程的机制研究.此外，目前仅关注粉煤灰基沸石的吸附能力，忽略了将其作为载氧材料改善黑臭水体沉积物厌氧环境的潜力.因此，本研究以3种不同来源的粉煤灰为研究对象，首先评估其合成的粉煤灰基载氧沸石的氨氮吸附和载氧性能，并探究吸附和载氧材料最好的粉煤灰基载氧沸石对黑臭水体沉积物-水体系中氮去除的效果，解析其潜在的作用机制，以期为粉煤灰的资源化利用和水体内源污染治理提供新的视角。