三、结果


土壤 pH 值、NO3 浓度和 DOC 浓度的初始值以及石灰对参数的影响见表 1。


3.1. N2O 动态


对于所有微传感器测量，t1 和 t2 处的重复测量可以看作是重复测量，因为变化很小（参见 SI 图 S4），而 t3 显着不同。 对于所有处理，与 t1 和 t2 相比，最大 N2O 浓度较低并在一半的时间内达到峰值，并且处于低得多的水平。 在下文中，结果将基于 t1 和 t2（有关 t3 的评论，请参见 SI 图 S4）。


表格1 土壤 pH、NO3 和 DOC 浓度以及绝对值和绝对值的概述 主要氧化还原范围和“积聚”和“积聚”阶段的氧化还原范围 所有四种处理的 N2O (n = 3)。

无论处理如何，N2O 浓度最初都会随着时间的推移而增加然后下降，但最大浓度（26-34 小时）和 N2O 浓度的最大幅度存在差异（图 1 和 SI 图 S5）。 观察到的 N2O 扩散通量与土壤中最大 N2O 浓度之间存在显着相关性（r = 0.94，n = 256，***P < 0.0001）（图 1a）。 这两个参数都有一个倾斜的钟形模式，先是急剧上升，然后是急剧下降，然后它们趋于平稳。 洪水过后 72 小时。 最高的 N2O 浓度出现在 TN 处理中，其次是 TL、TC 和 TLN。 TC、TL、TN 和TLN 处理的最大N2O 扩散通量分别为2.5$10 11、3.8$10 11、5.7$10 11 和2.9$10 11 mol N2O cm 2 s 1。 使用微传感器测量获得的 N2O 通量与 INNOVA 室获得的水平一致（SI 图 S3）。 在洪水的前 96 小时内，处理 TC、TL、TN 和 TLN 的平均 (+- stdev, n ¼ 2) 综合 N2O 通量为 29 +- 4.3、41 +- 0.9、54 +- 5.2 和 39 +-分别为 8.9 mmol N2O m 2。


在应用程序的初始短暂滞后阶段之后。 5 小时后，N2O 浓度主要在土壤表面以下 1e2 cm 区域增加（图 1b）。 低于 2 cm 深度的 N2O 浓度比较浅深度下降得更快，并在洪水后 24-50 小时内达到零（图 1b 和 SI 图 S5）。 在土壤剖面中 N2O 浓度达到最大值后，它们随后在所有深度随时间下降，但在土壤剖面中间区域浓度最高，直到所有深度的 N2O 浓度为零。

图 1. 平均最大 N2O 浓度的发展和观察到的扩散通量 (a)，N2O 浓度随时间变化的处理时间和深度特定等值线图 TC (b)，处理 TC (c) 的氧化还原电位随时间的时间和深度特定等值线图和土壤核心中 NO3 浓度随时间的总和 (d)。 对于轮廓 处理图 TL、TN 和 TLN 参见 SI。

图 2. TC 处理在 6 个时间间隔内（洪水后 10、20、30、50、70 和 90 小时）的 N2O 生产（正值）和消耗（负值）的模拟活动 （实线）和TN（虚线）。 < 0.0007 mol cm 3 s 1 的值未显示。 对于治疗 TL 和 TLN，参见 SI 图 S7。


在所有四种处理的前 24-36 小时（三个时间步长）内，NO3 浓度的降低与 N2O 浓度的增加（图 1d）呈负相关。 随后，在最后三个时间步长中，NO3 的减少率达到最低。 对于 TLN 处理，第一个和最后三个时间步长之间 NO3 减少的速率差异很小，并且在实验过程中 NO3 浓度没有达到零。 尽管如此，在 96 小时后，N2O 浓度低于 TLN 处理的检测值。


由于洪水，土壤氧化还原电位随着时间的推移而降低，降低的速度随着土壤深度的增加而增加（图 1c 和 SI 图 S5）。 这种深度驱动的氧化还原电位变化主要发生在洪水的前 16 小时之后。 表 1 中可以看到每种处理的主要氧化还原范围，其中 N2O 在土壤中积累。 TC、TN 和 TLN 处理的氧化还原范围为 100 mV降低。 N2O 浓度和氧化还原电位显着 (*P < 0.05) 相关（表 1），因为 N2O 浓度随时间描绘了一个钟形曲线，氧化还原电位降低，其中“积聚”和“积聚”下降阶段围绕最大 N2O 浓度的出现进行划分（参见 SI 图 S6）。


3.2. N2O 生产和消费


使用 SensorTrace PRO 3.0 程序对每个处理随时间的深度特定消耗和生产率建模，同时假设孔隙率和有效扩散系数在整个填充土壤核心中是均匀的。 对每个分布同时确定扩散通量。 在图 2 中，显示了 TC 和 TN 处理的深度特异性活动的 6 个时间间隔。 可以在 SI 中看到 TL 和 TLN 的对应图（图 S7）。 N2O 的生产（正活动率）在 10 小时后开始，主要在 DBL 下方。 与TC相比，处理TN的活性大几个数量级。 淹水 20 小时后，在土壤的近地表区域（2 厘米）产生 N2O，而在该深度以下，N2O 的消耗量（负活动率）增加。 洪水后 30 小时，发现高产量和最大消耗率，消耗在顶部（<0.5 厘米）和低于 1.5 厘米，生产在地表以下 0.5 到 1.5 厘米的 1 厘米区域。 这种模式在整个实验过程中保持不变，生产和消费的速度随着时间的推移而下降。 该模型被成功验证为显着相关性，在观察到的通量和模拟通量之间发现斜率为 0.9（r ¼ 0.77，n ¼ 754，*** P < 0.0001）。


根据时间积分模拟扩散通量以及时间和深度积分的 N2O 产量，土壤中产生的 N2O 超过三分之一在土壤内消耗而不是释放。 消耗量分别占处理 TC、TL、TN 和 TLN 产生的 N2O 的 41 +- 6.9、34 +- 3.7、51 +- 0.4 和 48 +- 10.9%。


3.3. 15N恢复


在图 3 中可以看到 TN 和 TLN 处理中 15N 作为 NO3、N2O、N2 和 NH4+ 随时间的百分比回收率。 N2O、NO3 和 NH4+ 的原子百分比 15N 富集以及 N2 的 15XN（15N 的摩尔分数）在衍生 N2 的 N 池中）显示在 SI 中（图 S8）。 在时间 0 时，所有添加的 15N 均以 NO3 形式存在。 随着时间的推移，NO3 e15N 标记池中 15N 的回收减少，而其他成分增加。 随着 N2O 在前 6 个时间步长（处理 TN 和 TLN 分别在淹没后 38 和 48 小时）中 N2O 增加而回收 15N，然后在淹没后 96 和 144 小时减少到零。 15N 在整个洪水期间随着 NH4þ 的稳定增加而恢复，最终分别占最初为 TN 和 TLN 处理添加的 15N 的 1.0% 和 0.6%。 随着 N2 的增加，15N 也随着时间的推移而增加。 对于处理 TN，前 38 小时的增加缓慢，随后它迅速增加到 115 ± 12% 15N，在 72 小时恢复，96 小时后在 108 ± 13% 时在标准偏差的相同范围内趋于平稳。 对于 TLN 处理，N2 的 15N 回收率在前 72 小时内接近于零。 浸水 144 小时后，15NeN2 占最初添加的 15N 标签的 26%。 回收的 15N2 显示时没有标准偏差，因为可用的重复次数较少，因为某些通量太低而无法检测，在某些情况下只有一次重复可用。 这主要是治疗 TLN 的情况，结果应仅视为最佳估计。

图 3. 随着时间的推移，15N 以 NO3、N2O、N2 和 NH4+（第二轴）的形式回收，用于处理 TN (a) 和 TLN (b)。 所有值均针对回收的 15NeNO3 进行标准化 时间 0 (n = 3)。


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