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通过室内培养试验,研究不同含水量对北京顺义潮褐土N2O排放及同位素特征值(δ15Nbulk,δ18O和nitrogen isotopomer site preference of N2O,简称SP)的影响,以期获得不同水分条件下土壤N2O产生途径及变化规律,为农田土壤N2O减排提供理论依据。结合稳定同位素技术与乙炔抑制法,以北京顺义潮褐土为试材,设置3个含水量梯度:67%、80%和95%WFPS(土壤体积含水量与总孔隙度的百分比或实际重量含水量与饱和含水量的百分比,简称WFPS),在此基础上设置无C2H2,0.1%(V/V)C2H2和10%(V/V)C2H2处理。将土壤装入培养瓶中培养2 h,之后收集培养瓶中的气体测定N2O浓度及同位素特征值,并采集土样测定其NH+4-N和NO-3-N的含量。利用同位素二源混合模型计算硝化和反硝化作用对土壤N2O排放的贡献率,对N2O产生途径进行量化分析。
根据室内土壤培养测定结果,高(95%WFPS)、中(80%WFPS)和低(67%WFPS)含水量土壤N2O加权平均排放通量分别为1.17、0.27和0.08 mgN·kg-1·d-1,高含水量土壤N2O排放量均显著高于中、低含水量处理,中含水量处理显著高于低含水量;整个培养周期,高、中和低含水量土壤N2O+N2累积排放量分别为培养初期总的无机氮含量的18.05%、5.27%和1.24%(N2O+N2累积排放量分别为19.61、5.72和1.35 mgN·kg-1;各处理NH+4-N+NO-3-N初始含量均为108.62 mgN·kg-1);与低含水量处理相比,高、中含水量土壤的N2O+N2累积排放量分别增加了13.53倍和3.24倍,高含水量土壤N2O+N2累积排放量比中含水量高2.43倍,表现为随着含水量的增加,土壤无机氮(NH+4-N+NO-3-N)以气态氮(N2O+N2)形式的损失量逐渐增加。
3个含水量处理N2O的δ15Nbulk加权平均值变化范围为-42.93‰—-4.07‰,且较高含水量处理显著低于较低含水量处理;10%(V/V)C2H2抑制土壤中N2O还原成N2的过程,各含水量土壤中,10%(V/V)C2H2处理组其N2O的δ18O值显著低于0.1%(V/V)C2H2处理组,且N2O/(N2O+N2)比率随土壤含水量增加而降低;各处理土壤中同时存在多个N2O产生过程,对于培养第一周,土壤产生的N2O的SP值于培养前4 d呈逐渐增加的趋势,之后又逐渐降低,低含水量土壤在第1—2天产生的N2O的SP值为6.74‰—12.04‰,反硝化作用对土壤N2O排放的贡献率为56.36%—66.15%,此培养阶段表现为土壤主要通过反硝化作用产生N2O,之后,硝化作用贡献率(55.78%—100%)增强;中含水量土壤N2O的SP加权平均值为10.26‰,该土壤中反硝化作用(40.90%—74.04%)占据主导地位;加10%(V/V)C2H2的高含水量处理,在整个培养第一周均具有较高的SP值,变化范围为7.61‰—21.11‰;与0.1%(V/V)C2H2处理组相比,10%(V/V)C2H2处理的高、中和低含水量土壤排放N2O的SP加权平均值分别降低了0.10倍、0.33倍和0.06倍。
土壤含水量增加促进N2O排放,高含水量处理中N2O排放量最高。67%WFPS处理中,N2O排放前期以反硝化作用为主,后期以硝化作用为主;80%WFPS处理中,N2O主要由反硝化过程产生;95%WFPS处理中,N2O排放以硝化作用为主。
【研究意义】N2O是一种重要的温室气体,其全球增温潜势是CO2的300倍。农田生态系统是大气N2O的主要来源,对全球N2O排放(17.7 Tg N2O-N·a-1)的贡献为6.2 Tg N2O-N·a-1,约占全球N2O排放量的1/3。微生物的硝化作用和反硝化作用是土壤主要的N2O产生途径,这些过程受土壤含水量、温度、通气性、铵态氮和硝态氮浓度、可矿化碳的含量以及pH的影响,其中,土壤水分含量是N2O排放来源的主要控制因素,不同含水量下,这些过程可能会在同一土壤中的不同微区同时发生,但是对于土壤中N2O的主要产生途径仍具有不确定性。因此,不同湿度土壤N2O溯源研究对于N2O减排具有重要指导意义。
【前人研究进展】土壤含水量为84%—86%WFPS时,N2O排放量最强;低于这个范围时,土壤含水量与N2O排放量呈正相关,反之,则呈负相关关系。施加氮肥后,土壤N2O排放量随着土壤含水量的增加而增加,通常当土壤含水量低于70%WFPS时,硝化作用成为主要的N2O来源。用15N标记NO-3的研究发现,当土壤含水量大于70%WFPS时,其产生的N2O主要由反硝化作用产生。也有研究指出,只有当含水量超过80%WFPS时,反硝化作用才会成为主要的N2O产生途径。乙炔(Acetylene,C2H2)是一种常用的自养硝化抑制剂,较低的乙炔浓度(1—100 Pa)可以抑制土壤的自养硝化作用,较高的乙炔浓度(10 kPa)可以抑制N2O还原成N2,同时也能抑制硝化作用,而异养硝化作用在较大的乙炔浓度范围(1—10 kPa)不受抑制。以往研究,主要利用乙炔抑制技术和同位素标记技术区分N2O产生和消耗过程,但是这些技术存在局限性。目前,国外将同位素位嗜值(site preference,SP),作为N2O溯源研究的重要工具。理论上,参与硝化和反硝化过程产生的N2O的NO还原酶类型不同,会导致两个N原子位置15N的富集程度不同;N2O还原过程中N-O键断裂会导致剩余N2O中间位置氮原子富集15N(15Nα),这些均可以作为利用SP值区分N2O来源的理论基础。除此之外,SP值可以弥补δ15N和δ18O受前体同位素值干扰的不足,且对样品干扰小。与细菌反硝化作用相比,由真菌反硝化作用和硝化作用产生N2O过程具有更高的SP值。与硝化作用相比,一般土壤反硝化过程产生的N2O有较高的δ15N和δ18O值。国外研究发现,在55%WFPS处理中,有一多半的N2O来自于硝化作用,75%和85%WFPS土壤中反硝化作用是主要的N2O产生途径。
【本研究切入点】国内很少利用自然丰度的稳定同位素特征值对参与N2O排放的硝化和反硝化过程贡献率进行量化研究,本研究利用该技术结合乙炔抑制法探索不同土壤含水量下N2O的溯源问题。
【拟解决的关键问题】本研究将同位素自然丰度法与乙炔抑制技术相结合,通过室内培养试验,研究不同含水量(WFPS)对北京顺义潮土N2O排放及同位素特征值(δ15Nbulk,δ18O和SP)的影响,以期获得不同土壤含水量条件下施用铵态氮肥后,其N2O产生途径及变化规律。