【摘要】:多巴胺(Dopamine,DA)是人类生理系统中启动神经元信号传导的神经递质之一,其代谢异常会导致严重的神经系统变性疾病,人体内神经递质的代谢水平在纳摩尔级别,因此开发一种DA高效、灵敏的分析诊断技术至关重要。微电极具有尺寸小、电化学稳定等优点,在电分析检测生物小分子领域具有独特的优势。相比金属纤维和传统的碳纤维材料,石墨烯纤维(Graphene Fiber,GF)具有比表面积大、结构可控、导电性高、稳定性和生物相容性好、机械强度高等优势,在电化学生物传感器中有着良好的应用前景。


本文以GF为基底,通过杂原子掺杂和阵列结构设计开发了两种柔性功能化GF微电极,构建了超灵敏检测DA的电化学传感系统,探索了体液、神经细胞的应用研究。


本文的研究内容主要包括两个方面:


(1)为了功能化GF并探索微流控技术在微量体液的检测应用。以氧化石墨烯纳米片为结构单元,植酸(Phytic Acid,PA)为磷源,采用湿法纺丝制备得PA掺杂GF。通过溶剂热、高温热解,在磷掺杂(Phosphor doping)GF微电极上生长了四氧化三钴纳米线阵列(Cobalt tetroxide Nano Wire Array,Co_3O_4 NWA)。Co_3O_4 NWA大的比表面积和好的催化活性以及P-GF微电极良好的导电载体,使微电极展现出对DA良好的电催化活性,灵敏度达17.5μA cm~(-2)μM~(-1),检出限低至0.4μM。鉴于微流控芯片易集成的优点,制备一种电化学微流控传感芯片,实现微量尿液中DA的灵敏检测。


(2)为了进一步提高GF对DA电催化活性并探索神经细胞的检测应用。以GF作为基底材料,通过溶剂热、低温磷化两步得到磷化钴纳米线阵列(Cobalt Phosphide Nano Wire Array,Co P NWA)修饰GF微电极(Co P NWA/GF)。结果表明,在最优条件下,灵敏度达21.4μA cm~(-2)μM~(-1),检出限低至0.024μM。该微电极实现了人体尿液和血清中DA的灵敏检测并原位检测到在一定K~+浓度刺激下人神经瘤细胞SHSY-5Y释放DA的电流信号,为神经系统性疾病的快速诊断与检测提供了新的途径。