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【摘要】:叉指阵列微电极因其结构简单容易量产,尺寸小响应灵敏,且在检测中能快速建立稳定信号而被广泛应用于各类传感器中。但是基于叉指电极的传感器在灵敏度、选择性等重要的性能方面仍有待提高。本文通过分析叉指电极的等效电路,优化其结构的设计,并引入脉冲电化学沉积优化制备工艺,提高其灵敏度;并且针对被测物特点进行前处理,对叉指电极完成特定修饰提高其选择性,实现了对不同被测物的高精度可重复性检测。主要开展的工作和成果如下:
(1)本文从分析叉指电极的等效电路入手,对叉指电极的结构进行了优化设计,增强了电极的信号灵敏度。将对锰离子的标准溶液检测限降低到了1 nmol L~(-1),且电极可重复清洗使用100次以上,为叉指电极传感器进行检测建立了基础。
(2)利用优化设计后的叉指电极对沙门菌进行检测。首先使用磁珠富集分离的手段提取出加标于牛奶中的鼠伤寒沙门氏菌,转化为锰离子浓度,进而用叉指电极传感器进行检测,完成沙门菌的特异性检测。检测限为2.0 CFU m L~(-1),大大提升检测精度的同时,将检测时间缩短到45分钟。
(3)通过碳纳米管和有机聚合物修饰的方法制作出基于叉指电极的场效应晶体管传感器(FET-sensor),提高了叉指电极的灵敏度及选择性。引入高介电常数材料氧化铪作为增敏层,在降低器件自身阻抗的同时增强了电子输运性能,提高了传感器的灵敏度。前者对铜离子的检测限为20 nmol L~(-1),而增加氧化铪增敏层的器件对铜离子的检测限低至200 pmol L~(-1),性能提升了100倍。
(4)利用脉冲电化学沉积技术优化叉指电极的制备工艺,通过控制脉冲电化学沉积的条件分别制备出单晶、多晶金电极。通过实验发现单晶金电极的阻抗在特征频率处仅为传统方法制作电极的68%,而多晶金电极粗糙的表面偶联氯霉素抗体的能力最高可为单晶金的6倍以上。此方法为制备出性能优异的叉指电极提供了理论基础及实验依据。