国际社会专家学者越来越关注气候变化和臭氧损耗物。氧化亚氮(N2O)在这两个问题中都扮演着重要的角色，它是排在二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和氯氟烃(CFC)之后的第四重要的温室气体，具有长达120年的寿命，其全球变暖潜能约为CO2的300倍。由于N2O是平流层一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的主要来源，会催化臭氧破坏，目前N2O被公认为人类最重要的平流层臭氧消耗物质。开展气候变化和臭氧损耗物这两个方面的研究，有必要对氧化亚氮浓度的分布特征进行监测。由于地面监测在地理空间上覆盖有限，且大气上层氧化亚氮的浓度变化相对较大，因此卫星遥感是氧化亚氮浓度监测的重要手段。卫星遥感空间连续监测特征，目前被用来监测多种大气成份，包括气态污染物、温室气体、云和气溶胶等，但由于氧化亚氮在空气中含量较少，其吸收特征容易受到其他吸收干扰，目前反演难度较大，国内外研究较少。开展我国的氧化亚氮卫星遥感反演，掌握氧化亚氮浓度时间和空间分布变化特征，可为我国应对气候变化提供数据支撑。


目前通常使用两种技术来观测平流层氧化亚氮浓度，一种使用太阳掩星观测，另一种是临边观测。近些年，利用热红外探测仪(thermal infrared sounder,TIR)可以提供对流层中上层氧化亚氮浓度的分布情况。EOS/Aqua上的大气红外探测仪(the atmospheric infrared sounder,AIRS)是一种稳定的高光谱TIR探测仪，自2002年以来已进行了较长时间的观测，并已成功用于痕量气体反演，如CO2，CH4和CO等，本工作基于高光谱卫星遥感数据，利用最优估计法，反演出我国氧化亚氮浓度的时间和空间变化情况，从而为我国应对气候变化提供数据支撑。


1反演算法


1.1算法描述


热红外氧化亚氮反演，受很多因素影响，如温湿廓线、地表温度、CH4等。基于贝叶斯理论提出的最优估计法是求解这一类问题的通用方法，该方法的核心思想是，通过构建目标函数和选择寻优策略，在先验误差协方差矩阵和观测噪声协方差矩阵的限定下，以迭代的形式逐步逼近真值。


在之前研究的基础上，基于AIRS数据，通过计算不同通道的氧化亚氮权重函数，选取最佳信息层，假设其他气体的吸收信息为“噪声”，氧化亚氮的吸收信息为“信号”，模拟比较不同气体的透过率和吸收强度变化，综合选取通道信噪比最高的，作为反演通道集，最终利用最优估计法开展氧化亚氮廓线反演，进一步计算柱浓度。其中，算法所需的大气廓线包括温度、湿度和臭氧，以及地面参数包括地表温度和发射率由AIRS二级产品种提取，辐射值采用经过晴空订正后的产品。


1.2地面验证


选择德克萨斯州沿海海洋观测网(Texas Coastal Ocean Observation Network,TCOON)中加拿大站点2010年7月—9月的有效观测值均值，同时选取对应的卫星遥感反演结果均值进行比对，选取原则为：(1)卫星过境时间地面观测时间间隔不超过1 h；(2)卫星过境点与地面观测点距离在1度以内。


验证结果如图1所示，卫星遥感与地面观测结果一致性较好，相关系数r为0.73，验证样本数为7月—9月内的23个有效值。

图1 2010年7月—9月反演得到的N2O柱浓度与Eureka站点观测结果对比


2中国及周边国家地区氧化亚氮浓度时空变化特征分析


2.1月均值变化


在利用验证结果完善反演算法的基础上，开展了我国氧化亚氮浓度的时空变化反演分析。如图2所示为2011年我国氧化亚氮浓度的月均值分布图，时空分布显示，我国氧化亚氮浓度月度间变化比较明显，从1月份开始，氧化亚氮浓度逐月递增，8月份最高，之后逐月递减。

图2 2011年我国大气氧化亚氮的月均值变化

在2011年和2012年夏季，我国及周边国家如印度、巴基斯坦、哈萨克斯坦和吉尔吉斯坦等国，氧化亚氮浓度均为最高，在冬季降到最低。低纬度地区氧化亚氮会被布鲁尔-多普森环流，传输至平流层，从而向高纬度地区扩散、沉降。对于我国夏季氧化亚氮浓度高值区，除了本地农业等排放外，还会在一定程度上受到平流层的传输和沉降影响。

图3 2011年我国及周边国家的N2O浓度月均值变化


2.2季均值变化


2011年我国氧化亚氮浓度的季节均值变化：氧化亚氮浓度在夏季(6月—8月)达到最高值，春、秋季次之，冬季最低。氧化亚氮的人为排放源主要来自于农业排放，其他一些较小的排放源来自工业、城市垃圾和化石燃料燃烧等。而我国为了用仅占全球7%的耕地，养活占全球22%的人口，近年来积极推进农业集约化规模化发展，这也导致了对氮肥的大量使用，增加了氧化亚氮的排放量。从反演结果来看，氧化亚氮的高值区分布和我国的农业集约化发展情况一致，尤其在西北地区、西南地区和南部地区，在夏季氧化亚氮浓度急剧升高。


2.3年均值变化


赤道地区氧化亚氮浓度年均值始终处于高值区。Prinn将全球范围划分为四个纬度带，即北纬90°—北纬30°、北纬30°到赤道、赤道到南纬30°、南纬30°到南纬90°共四个区域。通过分析四个区域内十年的氧化亚氮浓度数据，发现北纬30°到赤道这个区域内，氧化亚氮浓度最高。本文反演结果和该分析较为一致。由我国2004年、2006年和2011年—2013年，5年的年均值分布结果显示，我国氧化亚氮浓度高值区主要集中于南部地区，浓度随纬度的升高而递减，均匀分布,年际之间浓度变化不大。


3结论


在前述氧化亚氮廓线反演研究的基础上，优化了高光谱反演通道选取，在地面验证的基础上，完善反演算法，并给出了我国及周边国家氧化亚氮浓度的时空分布图，结合我国农业发展的实际情况，分析了我国氧化亚氮浓度的月度变化、季节变化和年际变化，得到我国氧化亚氮浓度的时空变化特征。在下一步研究中，将把算法推广到同类载荷跨轨红外探测仪(The Cross-Track Infrared Sounder,CrIS)和红外大气探测仪(The Infrared Atmospheric Sounding Interferometer,IASI)中，通过和AIRS数据的结合将使我们能够获得20多年的氧化亚氮观测数据，作为目前地面观测、航空观测和平流层卫星观测的补充数据，将有助于我们获得氧化亚氮的三维立体分布、变化趋势以及在大气中的传输等，为我国氧化亚氮减排政策提供科学依据。