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尿酸是嘌呤代谢的终产物,体内尿酸的生成量和排泄量不平衡会导致血尿酸升高而引起痛风、白血病、恶性肿瘤、慢性肾炎等疾病。同时,尿酸对大脑功能影响也非常大,不仅可以兴奋大脑皮层,抑制谷氨酸释放,还可以通过抗氧化作用保护大脑组织。尿酸可以升高人类的血压水平,确保人类脑部的血液供应,减少脑中风患者的缺血性脑损害,甚至可以对抗帕金森病的神经元损害。因此脑脊液中尿酸水平可用作脑细胞损伤的指标,正常值约为14.28µmol·L-1。脑电是从头皮或大脑皮层上通过电极记录下来的神经细胞群的自发性、节律性电活动,该电信号来源于脑细胞内外的电化学反应。由此可见,尿酸和脑电信号的同步检测对人的大脑功能的探索及脑损伤疾病的诊治具有重要意义,而电化学/脑电双模微电极有望突破原位同步检测2种信号这一瓶颈技术。
电化学传感器具有灵敏度高、响应快、操作方便、成本低、结构简单的优势,而由微电极组装的电化学传感器具有尺寸小、电流密度高、干扰低和传质速度快等优点,因此可以植入到生物组织内进行原位长时间持续检测。脑电电极是一种用于记录和监测人体脑电活动的脑机接口,它可以通过将电极贴附到头皮上、植入皮下、甚至植入到大脑皮层测量和记录脑部神经元的电活动。尿酸属于电化学活性物质,而脑电信号也属于电学/电化学反应范畴。若能开发一种脑电和尿酸双响应微电极,那么就可以开展尿酸和脑电信号关联的脑功能相关的研究工作。石墨烯是一种具有出色的电学、电化学及机械性能的二维纳米晶体材料。多层石墨烯、掺杂石墨烯等构成的石墨烯衍生物或杂化薄膜,除了保留石墨烯的大多优异固有性能外,还表现了离子吸附、生物亲和力、电催化活性的可控性方面的优势。因此,多层石墨烯、掺杂石墨烯、金属及金属氧化物修饰石墨烯等在电化学传感器及生理电采集电极领域都有研究报道。
在尿酸的无酶检测方面,石墨烯衍生物具有检测限(LOD)低的优势,包括分子印迹的电化学还原的石墨烯氧化物/聚(3,4‐亚乙二氧基噻吩)∶聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT∶PSS)复合物修饰玻碳电极达到0.05µmol·L-1,三维氮掺杂石墨烯修饰玻碳电极达到0.12µmol·L-1,以及金纳米粒子/石墨烯复合电极为1.47µmol·L-1。本组前期制备了一种Cu/CuO‐垂直石墨烯(Cu2O/Cu‐VG)微电极,发现其有效电活性面积达到了几何面积的1.8倍,验证了Cu/CuO纳米粒子和石墨烯的电催化活性协同作用。在脑-机接口方面,石墨烯主要起到降低头皮接触电阻及提高信噪比的作用,例如石墨烯凝胶用来代替湿电极的导电凝胶,直接作为电极材料的包括石墨烯氧化物电极、MoCl2‐插入的双层石墨烯电极、热还原石墨烯氧化物-尼龙膜表皮电极、本组前期提出的硼氮共掺杂VG脑电电极及石墨烯/碳纳米管复合电极等。
在本工作中,采用直流电弧等离子体喷射化学气相沉积(CVD)系统,以Cu