近年来关于金属氧化物纳米颗粒(MNPs)在水生生态系统中的潜在生态风险的环境关注正在增加。沉积物被认为是这些MNPs的沉降物。虽然此前已有多项研究研究了MNPs对淡水沉积物和河口沉积物微生物群落的潜在影响，但是关于MNPs对表层沉积物微生物群落代谢活性的影响及相关生物地球化学条件的信息有限。为了更好的解决这些技术问题，研究人员试图建立了一种微观世界的方法，通过利用氧微电极、酶活性测量和高通量测序研究表层沉积物中TiO2或CeO2 NPs(5 mg/L)单次添加对微生物群落的代谢响应。研究探索MNPs对底栖微生物群落的代谢活动的相关影响，讨论其在影响沿沉积-水界面的生物地球化学功能方面的应用。


Unisense微电极系统的应用


微型沉积物中的溶氧剖面浓度采用了尖端直径为100um的微电极进行测试，其中氧电极的矫正采用了标准方法校准，即采用了两点矫正法获取了相应的标准曲线。沉积物中的氧剖面测量在20摄氏度，沉积物的上覆水中的O2浓度在一个稳定的饱和浓度。测试沉积物样品中随机测量微观世界的沉积物剖面浓度，用于评估空间异构性问题。


实验结果：研究发现在淡水样品中观察到金属氧化物纳米颗粒MNPs(无论NP型如何)的快速沉积，大多数(高达85%)是在表层沉积物(小于5mm)中积累。MNPs处理后的预培养沉淀物的微电极剖面测量结果表明，随着沉淀物深度的增加，与未经治疗的对照组相比，氧浓度降低的速度较慢。从稳态微廓线计算可以看出MNPs显著抑制了最上层沉积物的生物耗氧量，CeO2（NPs）的急性毒性明显强于TiO2（NPs）。高通量测序实验表明，无论NP是呈现哪种型态，MNP的暴露均会增加细菌多样性，改变了细菌群落结构。MNPs显著降低了三种优势菌属:甲氧菌属、未培养的细胞hagceae_uncultivation(好氧细菌分类)和Cyanobacteria_norank(兼性细菌)的丰度，MNPs主要负责抑制微生物介导的表层沉积物耗氧量。

图1、a表示的是本论文研究的采样点示意图。太湖竹山湾(31.3794 N,120.0249 E)图中的星号标记(红色)表示的是此论文研究获取的沉积物和上覆水体的采样点；图b表示的是基于微电极的测量小型沉积物中的氧浓度剖面实验装置示意图；图c表示的是沉积物-水界面附近溶氧浓度（DO浓度）的二维等高线图，两个测试点之间的相对距离为5mm，沉积物/大体积的水相的界面深度0μm。

图2、在SWI上添加的氧化纳米颗粒(MNPs)之前和添加氧化纳米颗粒(MNPs)到采集到的沉淀物系统之后对应的氧浓度变化情况，其中沉积物和上覆水取自于太湖竹山湾，样品稳定3周。图(a)表示的是没有添加MNP的微生态系统氧浓度分布情况;(b)TiO2添加后沉积物微生态系统氧浓度分布情况；(c)添加CeO2后沉积物微生态系统氧浓度分布情况。在不同的时间间隔测量O2浓度剖面分布情况。从图b及图c可以看出，沉积物体系中加入金属氧化纳米颗粒后会表现出，沉积物中的氧浓度变化幅度较小，这说明金属氧化纳米颗粒的加入降低了沉积物中的氧的消耗速率。

图3、经过热压处理过的SWI沉积物中添加金属氧化纳米颗粒(MNPs)进行处理之前和之后对应的沉积物中氧浓度剖面分布情况。沉积物和上覆水在120摄氏度温度下连续蒸3次，每次15分钟，然后经过24小时冷却至室温（20±1 c）。图(a)表示的是沉积物中加入TiO2处理后，沉积物中对应的氧浓度分布情况;图(b)表示的是CeO2处理后，沉积物中对应的氧浓度分布情况。O2剖面浓度分布是在不同的时间内测量完成的。

图4、图a表示的是对比照的微形态沉积物中氧的耗氧量分布情况；图b表示的是nTiO2处理过的沉积物中的氧的耗氧量分布情况；图c表示的是加入纳米CeO2处理过的沉积物中的氧的耗氧量分布情况。所用使用的沉积物从中国太湖竹山湾采集的样本，其中沉积物样本都是经过3周的时间稳定后进行相关测试的。其中图中的□和图中相应的实线曲线代表的是未加入金属氧化纳米颗粒处理的沉积物中的氧的浓度分布及氧的消耗情况；◇和对应的黑色曲线代表的是加入金属氧化纳米颗粒后沉积物氧的浓度分布及氧的消耗情况。

图5、(a)所有的沉积物样总群落优势菌门的相对丰度品。沉积物样品采集自中国太湖竹山湾，沉积物样品稳定3周后，加入纳米颗粒(TiO2和CeO2)对样品进行处理，高通量测序法估计细菌门优势。测试过程是一个样品测试三次。图(b)表示的是基于门丰度数据集的采用成分分析(PCA)法获得的沉积物中微生物群落分布。


总结：本论文主要研究基于对于水下表层沉积物中的微生物群落代谢活动的影响。研究人员使用unisense公司开发的溶氧微电极和高通量测序分析仪，全面分析了金属氧化物纳米颗粒（MNPs）对淡水沉积物中微生物群落代谢活性的影响。Unisense微电极技术中使用的氧微电极的尖端直径细，能够准确的测试出沉积物中不同区域位置处的氧浓度剖面分布情况，并通过能够检测出沉积物中加入金属氧化纳米颗粒后的沉积物中的氧气浓度值的细微区别，从而为研究人员提出了金属氧化纳米颗粒对于微生物代谢的影响的机制。unisense微电极具有响应快，精度高等特点为研究人员建立了一种微观世界的方法，通过利用氧微电极研究表层沉积物中TiO2或CeO2 NPs(5 mg/L)单次添加对微生物群落的代谢响应。这说明unisense微电极在研究关于金属氧化纳米颗粒对淡水沉积物体系中的微生物群落代谢方面存在很好的应用前景。