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使用微传感器测量的土壤剖面 N2O 浓度与 Jørgensen 和 Elberling(2012 年)在方法上可比的研究相同,因为 TC 的最大 N2O 浓度高 1.5 倍,最大 N2O 扩散通量是 4 倍高于他们在淹没的温带泥炭土上的测量值。 然而,与其他研究相比,高 N2O 排放的持续时间更长,导致累积的 N2O 释放(四种处理为 29-54 mmol N2O m 2)至少高出 10 倍:对于 Jørgensen 和Elberling (2012),持续时间为 40 小时,导致累积的 N2O 释放量为 0.06 mmol N2O m 2,而实验性淹没的天然热带湿地土壤导致 2.3 和 3 天的峰值排放量分别为 2.92 和 3.7 mmol N2O m 2峰值持续时间(Liengaard 等人,2013 年)。
缺乏研究温带农田洪水期间 N2O 排放峰值的研究。 乔杜里等人。 (2001) 发现新西兰传统种植的玉米田的年 N2O 排放量为 8.5e12.2 mmol N2O m 2 yr 1 而 Roelandt 等人 (2005) 总结了 30 项记录北美和欧洲农田和草地年 N2O 排放量的研究数据,发现排放量从 0.7 到 20.7 mmol N2O m 2 yr 1 不等。 这些报告的值与本研究中发现的峰值排放量相同或更小。 因此,此处报告的在仅仅四天洪水期间的非稳态排放量可能比农田和草地上的 N2O 年排放量对大气贡献更多的 N2O。 这强调了将洪水事件纳入年度 N2O 排放研究的重要性,以及在洪水事件期间进一步原位测量 N2O 通量的必要性。
4.1. 治疗效果
在淹没氧化还原条件和 N2O 浓度受到显着影响。 由于 Fe 和 Mn 氧化物的还原(Yu 和 Patrick,2003)和反硝化(Zárate-Valdez 等,2006)等还原过程,在洪水之后的所有处理中,土壤的 pH 值也可能增加。 因此,pH 值对 N2O 排放的影响是石灰的直接影响和氧化还原过程的间接影响的结果。
土壤中的氧化还原电位是洪水期间特定于时间和深度的参数(图 1c)。 土壤底部相对于顶部的还原速度更快这一事实与顶部的还原将通过大气 O2 扩散到土壤核心中来抵消的事实相一致。 较高 pH 下较低的氧化还原电位与 Yu 和 Patrick (2003) 描述的两个参数之间的负相关一致。 这些参数值的范围同样与他们的发现一致。
在洪水期间,地下 N2O 浓度随时间的发展描绘了相同的钟形剖面和相同的深度特定分布,与处理无关,Liengaard 等人也描述了这一点。 (2013)。 较高的 NO3 浓度导致较高的 N2O 浓度和排放,但 TLN 处理除外。 正如预期的那样(Simek 和 Cooper,2002 年),比较 TN 和 TLN 时,由于较高的土壤 pH 值导致 N2O 产量减少是显着的,而在 TC 和 TL 之间没有看到这种影响。
N2O 浓度的明确的深度特定分布可以通过基于 N2O 积累和还原的不同氧化还原范围的 N2O 浓度和氧化还原电位之间的相关性来解释。 表层土壤中的低 N2O 浓度可以通过氧化还原电位对于 N2O 的积累来说太高以及 N2O 扩散到大气中来解释。 土壤中部的还原水平显示出促进反硝化过程的最佳氧化还原电位,但未达到 N2O 迅速还原为 N2 的程度。 在土壤底部发现的低 N2O 浓度要么是因为低氧化还原电位有利于完全反硝化,不允许 N2O 积累,要么是因为反硝化过程被完全抑制,使 NO3 得以保留(如图所示)用于处理 TLN),其中任何测量的 N2O 都是在中间区域产生的 N2O 扩散的结果。 N2O 的地下积累和由此产生的排放因此与时间有关,因为淹没土壤的氧化还原电位将不断降低。
N2O 浓度的特定深度分布以及 N2O 产生和消耗的不同区域的发现强调了这样一个事实,即反硝化速率的空间和时间变化不是一个连续过程,而是特定环境条件的微区的结果影响 N2O 动态。 土壤中产生的 N2O 的三分之一以上在土壤中消耗,在高 NO3 浓度的 TN 和 TLN 处理中比例最高。 在处理 TN 时观察到的高 N2O 生产率被高消耗率抵消。 与 Liengaard 等人的研究相比,N2O 的消耗比例较低。 (2013) 大约三分之二的 N2O 在土壤中消耗。 因此,生产、消耗和排放的 N2O 之间的平衡不是一个普遍值,而是一个依赖于土壤和环境的值。
洪水、石灰和添加 N 的净效应是减少了 N2O 排放,因为 TLN 处理在研究期间排放最低。 处理 TLN 的高 NO3 浓度和较低的最大 N2O 浓度表明,即使在 NO3 还原步骤,反硝化过程也受到限制。 NO3 还原的缺乏解释了较高的氧化还原电位,因为土壤没有耗尽容易获得的电子受体。 该限制不是由添加 15N 引起的,因为 15NeNO3 的不完全还原与随时间推移的 NO3 总还原量具有相同的量级,因此同位素分馏不作为原因。 此外,Pan 等人。 (2012) 没有发现 NO3 还原对本研究 pH 范围内的 pH 变化敏感。 与其他处理相反,尽管较高的 pH 值会增加产量(Le Mer 和 Roger,2001),但未发现 TLN 产生 CH4(参见 SI 图 S9)。 因此,处理对产气过程的净影响仍然不确定。
在驱替过程中产生了小浓度的 CH4(参见 SI 图 S9)。 与 N2O 相比,CH4 不是短期洪水期间需要考虑的重要温室气体,因为土壤中的氧化还原电位没有完全降低到 CH4 是 CO2 矿化的主要最终产品的水平(<100 mV)(Yu 和 Patrick , 2003)。
4.2. N转化的途径
缺氧土壤环境中 N2O 的主要产生机制是反硝化作用。 在 15N 标记的 NO3 还原后检测到反硝化的中间产物(图 3)。 预计淹没后 14-26 小时未计入的 15N 以 NO2 或 NO 的形式出现。 TN 处理中 15N 的回收是定量的,72 小时后 15N 有效 100% 回收为 N2。 然而,对于 TLN 处理而言,情况并非如此,在 144 小时后,只有 26% 的 15N 回收为 N2,总 15N 回收率为 54±5%。 TLN 回收率较低的原因可能是由于较高的 pH 值增强了 NH4+ 到 NH3 的挥发(Sommer 和 Hutchings,2001),因为与 TN 相比,处理 TLN 中的 NH4+浓度较低(参见 SI 图 S9)或剩余的 15N 被纳入其他未测量的 N 池中。 或者,在 144 小时结束时,TN 和 TLN 处理之间的主要区别是 TLN 处理中的 NO3 浓度较高。 因此,如果在进行 KCl 提取之前排干土壤核心时有任何 NO3 丢失,那么这可能对 TLN 处理中的 15N 平衡产生更大的影响。 另一种途径可能有助于 N2O 的产生。 对于两种处理,只有一小部分施加的 15N 被回收为 NH4+(图 3)。 虽然很小,但随着时间的推移增加表明 NH4þ 已经从应用的 15NeNO3 的 DNRA 中产生(Buresh 和 Patrick,1978)。 与洪水事件期间的总 NH4+ 浓度相比,应用 15NeNO3 产生的 NH4+ 是最小的(参见 SI 图 S9),但如果洪水持续很长时间,该过程可能很重要。 也不能否认 15NeNH4þ 的增加是由提取过程中同化还原 15NeNO3 的释放引起的,即使提取设置不应破坏微生物细胞。
4.3. 未来气候条件下的 N2O 排放和农业管理实践
根据这些结果,如果在耕作前对土壤施石灰,可以显着减少土壤淹水期间 N2O 的产生和排放。 由于仅将 pH 值增加 1.3 个单位即可实现还原,因此强调经常加石灰以保持 pH 值恒定的重要性。 低洼地区的洪水风险最高,也可能从周围的高地地区获得额外的氮输入。 为降低洪水导致 N2O 排放的风险,应尽量减少低洼地区的施氮量,并在可能的情况下将这些地区排干。 如果被淹没,应避免排水,因为当看到 N2O 积累时,排水位于好氧和厌氧条件之间。 因此,在将影响扩大到更大的区域之前,需要进行额外的实验以包括更多的土壤类型和土地用途。
作者要感谢 Annie Wejhe Simonsen 对 INNOVA 室对 N2O 扩散结果的验证,并感谢两位匿名期刊审稿人的有益评论。
附录 A. 补充数据
与本文相关的补充数据可在 http://dx.doi.org/10.1016/j.soilbio.2013.10.031 上找到。
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